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二維鈣鈦礦超快激子解離動力學機制獲揭示

[所屬分類:行業動態] [發布時間:2021-11-19] [發布人:網站管理員2] [閱讀次數:] [返回]
二維(wei)鈣鈦(tai)礦(kuang)超快激子(zi)解離動力學機制獲揭(jie)示
作(zuo)者：卜葉 來源：中國科學報
山東(dong)拓普生物工程(cheng)有限公司  //ljxinglong.com
受(shou)到(dao)光照，半導體會產生載(zai)流子(zi)(zi)——電(dian)(dian)子(zi)(zi)和(he)空穴，兩者因(yin)帶(dai)有(you)(you)相反(fan)的(de)(de)電(dian)(dian)荷在(zai)(zai)靜(jing)電(dian)(dian)吸引力作用下被“捆綁”在(zai)(zai)一起(qi)，形成(cheng)激(ji)子(zi)(zi)。與自由的(de)(de)電(dian)(dian)子(zi)(zi)和(he)空穴相比，激(ji)子(zi)(zi)具有(you)(you)更(geng)高(gao)的(de)(de)發光效率(lv)因(yin)而在(zai)(zai)發光和(he)顯示器件領域具有(you)(you)潛(qian)在(zai)(zai)應用價值；但在(zai)(zai)太陽能(neng)電(dian)(dian)池等光伏應用中(zhong)，大量(liang)存在(zai)(zai)的(de)(de)激(ji)子(zi)(zi)不利于正負電(dian)(dian)荷的(de)(de)分離(li)提取，使(shi)太陽能(neng)電(dian)(dian)池效率(lv)大幅(fu)降低(di)。因(yin)此，研究(jiu)半導體中(zhong)激(ji)子(zi)(zi)與自由載(zai)流子(zi)(zi)之間相互轉化的(de)(de)動態過程，對材(cai)料和(he)器件的(de)(de)合理應用具有(you)(you)重要的(de)(de)指導意義。
近日(ri)，中國科學院(yuan)大連化學物理研究(jiu)(jiu)所研究(jiu)(jiu)員金(jin)盛燁(ye)、田文明等在(zai)（準）二維(wei)(wei)鈣(gai)鈦礦激(ji)子(zi)解(jie)離動力(li)學研究(jiu)(jiu)中取得新進展(zhan)。該團隊通過(guo)超快(kuai)時間分(fen)辨光譜學技術首(shou)次直接觀測到(dao)二維(wei)(wei)鈣(gai)鈦礦中快(kuai)速的(de)動態激(ji)子(zi)解(jie)離過(guo)程，并(bing)由(you)此提出論證了由(you)極(ji)化子(zi)屏蔽效應誘導的(de)激(ji)子(zi)解(jie)離新機制。相(xiang)關研究(jiu)(jiu)成果發表在(zai)《美國化學會志》上。
作(zuo)為一(yi)類(lei)天然的量子(zi)阱材料、優(you)質(zhi)的半導體(ti)介質(zhi)，二維(wei)鈣鈦礦(kuang)穩態(tai)激子(zi)結合(he)能相比傳統的三維(wei)鈣鈦礦(kuang)大幅提高(gao)，達(da)到(dao)數百毫(hao)電(dian)子(zi)伏特，使激子(zi)難(nan)以在室溫(wen)下解(jie)離。
此前傳統觀點(dian)認為(wei)(wei)，二維(wei)鈣鈦礦(kuang)(kuang)中光(guang)生載流(liu)子(zi)(zi)(zi)主要(yao)以激子(zi)(zi)(zi)的(de)形式存在(zai)，在(zai)室(shi)溫下難以解(jie)離(li)形成自由載流(liu)子(zi)(zi)(zi)，從而(er)推(tui)(tui)測二維(wei)鈣鈦礦(kuang)(kuang)不適(shi)用于太陽能(neng)(neng)(neng)電池等(deng)光(guang)伏器件。然而(er)，近(jin)期的(de)一些研(yan)(yan)究卻發現與之相(xiang)背的(de)結果。研(yan)(yan)究團隊(dui)推(tui)(tui)測，此前的(de)研(yan)(yan)究可能(neng)(neng)(neng)因為(wei)(wei)忽略了光(guang)生電荷與晶格之間的(de)相(xiang)互作用，從而(er)使人們(men)高估了二維(wei)鈣鈦礦(kuang)(kuang)的(de)激子(zi)(zi)(zi)結合(he)能(neng)(neng)(neng)。
為了(le)驗證推(tui)測，該團隊通過飛(fei)秒超(chao)快光(guang)譜(pu)學技術(shu)等(deng)，首次在(zai)室溫下直接觀測到(dao)二維(wei)鈣鈦礦(kuang)中快速的(de)動(dong)態激子(zi)解(jie)離過程，證明(ming)二維(wei)鈣鈦礦(kuang)中載流子(zi)在(zai)平衡狀態下主要以自(zi)由載流子(zi)的(de)形(xing)式存在(zai)。這與此前報道的(de)通過穩(wen)態吸收(shou)光(guang)譜(pu)等(deng)技術(shu)得(de)出的(de)較高激子(zi)結(jie)合能存在(zai)較大差異。
為了解釋這一反常(chang)的(de)物(wu)理現象，該團(tuan)隊進一步(bu)通過(guo)低(di)溫光譜學(xue)等(deng)，提出由激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)—極(ji)化(hua)子(zi)(zi)(zi)(zi)形(xing)成(cheng)而誘導的(de)激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)解離(li)(li)機理，即激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)通過(guo)與聲子(zi)(zi)(zi)(zi)之間(jian)強的(de)耦合(he)作(zuo)用(yong)形(xing)成(cheng)激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)—極(ji)化(hua)子(zi)(zi)(zi)(zi)，由于(yu)極(ji)化(hua)子(zi)(zi)(zi)(zi)的(de)屏(ping)蔽作(zuo)用(yong)大幅削弱電子(zi)(zi)(zi)(zi)—空穴間(jian)的(de)庫倫作(zuo)用(yong)力(li)，使激(ji)(ji)(ji)發態激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)結(jie)合(he)能顯(xian)著降低(di)，從而促進激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)的(de)快速解離(li)(li)。此(ci)外，還證明了激(ji)(ji)(ji)子(zi)(zi)(zi)(zi)解離(li)(li)以(yi)及后續的(de)自由載流子(zi)(zi)(zi)(zi)非輻射復合(he)過(guo)程是限制二維鈣鈦(tai)礦熒光量子(zi)(zi)(zi)(zi)效(xiao)率(lv)的(de)主要(yao)因素(su)。
該發現揭(jie)示了二(er)維鈣(gai)鈦礦(kuang)(kuang)材料中(zhong)可(ke)能普遍存(cun)在(zai)的極化激子解離(li)特性，為二(er)維鈣(gai)鈦礦(kuang)(kuang)材料在(zai)光伏和光電探(tan)測等器(qi)件中(zhong)的應用提(ti)供了理(li)論(lun)指(zhi)導。
相(xiang)關(guan)論文信息： //pubs.acs.org/doi//10.1021/jacs.1c08900
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