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科學家運用細胞與異相催化串聯實現可再生烯烴合成

[所屬分類:行業動態] [發布時間:2021-11-24] [發布人:網站管理員2] [閱讀次數:] [返回]
科學(xue)家運用細胞(bao)與異相催化串聯實現可再(zai)生烯烴合(he)成(cheng)
作者：Michelle C.Y. Chang 來源：《自然—化學(xue)》  
山東拓普生物(wu)工程有(you)限公司(si)  //ljxinglong.com
北(bei)京時間(jian)2021年11月23日0時，美國加州大學(xue)伯克(ke)利分(fen)校(xiao)化學(xue)系Michelle C.Y. Chang團隊在(zai)Nature Chemistry上發表了一篇題為(wei)“A dual cellular–heterogeneous catalyst strategy for the production of olefins from glucose”的新研究。
課題組運用(yong)細胞代(dai)謝工程(cheng)和異相催化高效串聯實現從葡萄(tao)糖(tang)到燃(ran)油組成物烯烴的可再生合(he)成。論文通訊作者是Michelle C.Y. Chang（張嘉瑜(yu)）教(jiao)授(shou)，紐(niu)約州立大學王真(zhen)教(jiao)授(shou)；王真(zhen)教(jiao)授(shou)和武漢(han)大學宋恒教(jiao)授(shou)為該論文共同第一作者。
作(zuo)為工(gong)業社(she)(she)會的(de)能(neng)源基(ji)(ji)礎(chu)，石(shi)油能(neng)夠(gou)提供(gong)高度(du)還原以(yi)(yi)及無基(ji)(ji)團取代(dai)的(de)烴(jing)(jing)類(lei)用做(zuo)燃(ran)(ran)料(liao)、工(gong)業潤滑(hua)油以(yi)(yi)及多(duo)種(zhong)聚合物等化工(gong)產品(pin)。然而(er)，石(shi)油屬于不可(ke)(ke)再生的(de)化石(shi)燃(ran)(ran)料(liao)，對其過度(du)依賴會造成(cheng)能(neng)源危機(ji)、環境污染(ran)和(he)溫室效應(ying)。因此(ci)(ci)，研發可(ke)(ke)再生來(lai)源的(de)烴(jing)(jing)類(lei)，例如(ru)生物可(ke)(ke)再生烴(jing)(jing)類(lei)，可(ke)(ke)以(yi)(yi)作(zuo)為一種(zhong)有效途徑來(lai)滿足現代(dai)社(she)(she)會的(de)能(neng)源需求和(he)環境的(de)可(ke)(ke)持續(xu)發展。然而(er)，生物來(lai)源的(de)烴(jing)(jing)類(lei)大(da)多(duo)含(han)有多(duo)種(zhong)基(ji)(ji)團取代(dai)，比如(ru)酯類(lei)和(he)醇類(lei)（其親水性易使燃(ran)(ran)料(liao)水分超標），而(er)非人們(men)常用燃(ran)(ran)料(liao)（如(ru)無基(ji)(ji)團取代(dai)烴(jing)(jing)類(lei)）。此(ci)(ci)外，生物來(lai)源的(de)烴(jing)(jing)類(lei)大(da)多(duo)數碳鏈偏長，不宜作(zuo)為燃(ran)(ran)料(liao)。
這篇報道(dao)里，Michelle C.Y. Chang團(tuan)隊針(zhen)對(dui)(dui)生(sheng)(sheng)物(wu)(wu)來(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)烴(jing)類和燃料(liao)烴(jing)類的(de)(de)(de)化(hua)學(xue)(xue)結構差別，通過(guo)基(ji)(ji)因工程及(ji)合成(cheng)生(sheng)(sheng)物(wu)(wu)學(xue)(xue)技術設計和構建了(le)能大量產(chan)生(sheng)(sheng)3-羥(qian)脂(zhi)(zhi)肪(fang)酸(suan)的(de)(de)(de)菌株，并(bing)基(ji)(ji)于(yu)(yu)這些生(sheng)(sheng)物(wu)(wu)來(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)3-羥(qian)基(ji)(ji)脂(zhi)(zhi)肪(fang)酸(suan)，運(yun)用(yong)路易(yi)斯酸(suan)異(yi)(yi)相(xiang)催化(hua)一步將3-羥(qian)基(ji)(ji)離去生(sheng)(sheng)成(cheng)適用(yong)于(yu)(yu)燃料(liao)的(de)(de)(de)烯(xi)烴(jing)結構。該設計的(de)(de)(de)巧妙之處在于(yu)(yu)3-羥(qian)基(ji)(ji)的(de)(de)(de)引(yin)入使(shi)得(de)生(sheng)(sheng)物(wu)(wu)來(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)3-羥(qian)基(ji)(ji)脂(zhi)(zhi)肪(fang)酸(suan)在異(yi)(yi)相(xiang)催化(hua)脫羧的(de)(de)(de)過(guo)程中無需再(zai)加(jia)入還原劑即可(ke)實(shi)(shi)現(xian)向燃料(liao)烯(xi)烴(jing)結構的(de)(de)(de)轉化(hua)。此(ci)外Michelle C.Y. Chang團(tuan)隊可(ke)通過(guo)所引(yin)入酶對(dui)(dui)底(di)物(wu)(wu)鏈(lian)長(chang)的(de)(de)(de)選擇性，高效生(sheng)(sheng)產(chan)碳鏈(lian)長(chang)度為C8-C10脂(zhi)(zhi)肪(fang)酸(suan)鏈(lian)，從(cong)而使(shi)其異(yi)(yi)相(xiang)催化(hua)轉化(hua)后的(de)(de)(de)產(chan)物(wu)(wu)為中鏈(lian)長(chang)烯(xi)烴(jing)，并(bing)與燃油鏈(lian)長(chang)近(jin)似。該產(chan)生(sheng)(sheng)烯(xi)烴(jing)的(de)(de)(de)碳源(yuan)(yuan)(yuan)是植物(wu)(wu)來(lai)源(yuan)(yuan)(yuan)的(de)(de)(de)葡(pu)萄糖，因此(ci)運(yun)用(yong)該方法合成(cheng)的(de)(de)(de)烯(xi)烴(jing)是可(ke)再(zai)生(sheng)(sheng)的(de)(de)(de)。該報道(dao)通過(guo)將生(sheng)(sheng)物(wu)(wu)途徑(jing)(jing)（合成(cheng)3-羥(qian)基(ji)(ji)脂(zhi)(zhi)肪(fang)酸(suan)）和化(hua)學(xue)(xue)途徑(jing)(jing)（烴(jing)類去修飾）串聯，實(shi)(shi)現(xian)了(le)可(ke)再(zai)生(sheng)(sheng)烯(xi)烴(jing)的(de)(de)(de)合成(cheng)。目(mu)前，從(cong)葡(pu)萄糖到(dao)烯(xi)烴(jing)的(de)(de)(de)轉化(hua)效率(lv)為理論值的(de)(de)(de)8%，未來(lai)該方法有望實(shi)(shi)現(xian)更高效的(de)(de)(de)可(ke)再(zai)生(sheng)(sheng)烯(xi)烴(jing)合成(cheng)。
首先，該(gai)團(tuan)隊發現了可支持3-羥基脂肪酸合(he)成的(de)一系列新型酶(mei)(mei)(mei)。其(qi)中，在戀臭假單胞菌(jun)（Pseudomonas putida）以及(ji)恥垢分枝桿菌(jun)（Mycobacterium smegmatis）中發現的(de)硫(liu)解酶(mei)(mei)(mei)（thiolase）PaaJ9，氧(yang)化(hua)巰基輔(fu)酶(mei)(mei)(mei)A還(huan)(huan)原酶(mei)(mei)(mei)（oxoacyl-CoA reductase）FabG4，以及(ji)脫水(shui)酶(mei)(mei)(mei)（dehydratase）MaoC9，可催化(hua)以乙酰輔(fu)酶(mei)(mei)(mei)A為底物的(de)Claisen縮合(he)，還(huan)(huan)原，及(ji)水(shui)合(he)反應。另(ling)外，該(gai)團(tuan)隊還(huan)(huan)在厭氧(yang)球菌(jun)（Anaerococcus tetradium）中發現了對于碳鏈(lian)長(chang)度為8-10的(de)巰基輔(fu)酶(mei)(mei)(mei)A特異(yi)的(de)硫(liu)酯酶(mei)(mei)(mei)。
接著，利用新(xin)發(fa)現的(de)酶構建(jian)了(le)能大(da)量生產(chan)3-羥(qian)脂(zhi)肪酸(suan)(suan)(suan)(suan)的(de)大(da)腸桿(gan)菌菌株。該(gai)團隊將(jiang)生物合成3-羥(qian)基(ji)脂(zhi)肪酸(suan)(suan)(suan)(suan)的(de)酶組件(jian)分別構建(jian)到多基(ji)因(yin)表達(da)體系質粒(li)中(zhong)，并(bing)根據產(chan)量在搖瓶(ping)生產(chan)測試過程中(zhong)進(jin)行(xing)優化調整。在得(de)到較(jiao)優菌株之后，他們利用生物發(fa)酵罐進(jin)行(xing)產(chan)量的(de)工程化優化放(fang)大(da)，最終可實現3.6 克/升(sheng)產(chan)量的(de)C8-C10鏈長的(de)3-羥(qian)基(ji)脂(zhi)肪酸(suan)(suan)(suan)(suan)，同時還(huan)生產(chan)0.74 克/升(sheng)的(de)正辛酸(suan)(suan)(suan)(suan)（該(gai)產(chan)量已接近(jin)正辛酸(suan)(suan)(suan)(suan)在水(shui)中(zhong)溶解(jie)度）。
最后，運(yun)用路易斯酸異相(xiang)催化(hua)將生(sheng)物(wu)(wu)來源的(de)(de)3-羥基脂(zhi)肪(fang)酸轉(zhuan)化(hua)為烯烴。該團隊基于從上述菌株生(sheng)物(wu)(wu)發酵(jiao)生(sheng)產的(de)(de)脂(zhi)肪(fang)酸產物(wu)(wu)，利用異相(xiang)催化(hua)方法篩(shai)選出合適(shi)的(de)(de)路易斯酸催化(hua)劑(ji)，最終可將發酵(jiao)產物(wu)(wu)在小于350攝(she)氏度、并且(qie)無需加入(ru)還原劑(ji)條件下以(yi)30-40%的(de)(de)選擇性脫羧轉(zhuan)化(hua)為庚(geng)烯（C7）和壬烯（C9）。因此，從該方法生(sheng)物(wu)(wu)轉(zhuan)化(hua)源頭的(de)(de)葡萄(tao)糖算(suan)起，到最終產物(wu)(wu)烯烴的(de)(de)總轉(zhuan)化(hua)效率(lv)為理(li)論值的(de)(de)8%，未來該方法有望實現更高效的(de)(de)可再生(sheng)烯烴合成。
該報道的作者包括(kuo)Michelle C.Y. Chang，王真，宋恒，加州(zhou)大學(xue)伯克利分校的Edward J. Koleski， Noritaka Hara，Yejin Min，以及明尼蘇達大學(xue)的Dae Sung Park，Gaurav Kumar和(he)Paul J. Dauenhauer。（來源：科(ke)學(xue)網）
相關論文信息：//doi.org/10.1038/s41557-021-00820-0
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