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沸石分子篩催化丙烷芳構化反應機制研究獲進展

[所屬分類:行業動態] [發布時間:2021-10-21] [發布人:網站管理員2] [閱讀次數:] [返回]
沸石分子篩催化(hua)丙(bing)烷芳構化(hua)反應(ying)機制研(yan)究獲進(jin)展
作者：荊淮僑 來源：中國科學報
山東拓普(pu)生物(wu)工(gong)程有限公司  //ljxinglong.com
近日，中國科學院精(jing)密測(ce)量科學與技術創新研(yan)(yan)究院研(yan)(yan)究員徐(xu)君和(he)鄧風科研(yan)(yan)團(tuan)隊在(zai)沸石分子(zi)篩(shai)催(cui)化(hua)丙(bing)烷芳構(gou)化(hua)反應機(ji)制研(yan)(yan)究方面取(qu)得重(zhong)要進展，該團(tuan)隊利(li)用(yong)原位固體(ti)核磁共(gong)振技術研(yan)(yan)究了鎵（Ga）修飾ZSM-5分子(zi)篩(shai)（Ga/ZSM-5）催(cui)化(hua)丙(bing)烷轉(zhuan)化(hua)制芳烴(jing)過程，發現了環戊烯碳正離(li)子(zi)中間體(ti)，并用(yong)實驗(yan)證實該碳正離(li)子(zi)可作為活(huo)性“烴(jing)池”物種催(cui)化(hua)丙(bing)烷生成輕(qing)質(zhi)芳烴(jing)（苯、甲苯、二甲苯）的轉(zhuan)化(hua)機(ji)制，相關(guan)研(yan)(yan)究成果發表在(zai)《德國應用(yong)化(hua)學》期刊上。
甲烷(wan)(wan)(wan)(wan)、乙烷(wan)(wan)(wan)(wan)和丙(bing)烷(wan)(wan)(wan)(wan)等低碳烷(wan)(wan)(wan)(wan)烴在(zai)(zai)地球上(shang)(shang)儲量(liang)豐富，直接將(jiang)低碳烷(wan)(wan)(wan)(wan)烴催(cui)化轉(zhuan)(zhuan)化為附加值(zhi)較高(gao)(gao)的(de)(de)烯烴、芳(fang)烴等化工(gong)產(chan)品，可替代(dai)目前依賴于石油(you)的(de)(de)化工(gong)生(sheng)產(chan)路(lu)線，因此有非常重要的(de)(de)應(ying)(ying)用價值(zhi)。Ga修(xiu)飾的(de)(de)分子篩在(zai)(zai)丙(bing)烷(wan)(wan)(wan)(wan)芳(fang)構(gou)化反(fan)(fan)應(ying)(ying)中表現出(chu)較高(gao)(gao)反(fan)(fan)應(ying)(ying)活性，丙(bing)烷(wan)(wan)(wan)(wan)在(zai)(zai)催(cui)化劑上(shang)(shang)的(de)(de)轉(zhuan)(zhuan)化涉及一個復雜的(de)(de)反(fan)(fan)應(ying)(ying)網絡，盡管(guan)已有大量(liang)研究，但對丙(bing)烷(wan)(wan)(wan)(wan)芳(fang)構(gou)化反(fan)(fan)應(ying)(ying)機理目前仍(reng)然沒(mei)有明(ming)確的(de)(de)認識，在(zai)(zai)一定程(cheng)度上(shang)(shang)妨(fang)礙了此反(fan)(fan)應(ying)(ying)過程(cheng)的(de)(de)工(gong)業化應(ying)(ying)用。
研(yan)(yan)究(jiu)團隊采用原(yuan)位(wei)固體核磁共振技(ji)術結合色譜(pu)-質譜(pu)方法，研(yan)(yan)究(jiu)了Ga/ZSM-5分子篩催(cui)化(hua)丙烷芳構化(hua)反(fan)(fan)應過(guo)程(cheng)，在(zai)間(jian)歇以(yi)(yi)及(ji)流動反(fan)(fan)應條件下觀察到重要中間(jian)體環戊烯(xi)碳(tan)正(zheng)離(li)子的(de)(de)生成以(yi)(yi)及(ji)轉(zhuan)化(hua)過(guo)程(cheng)。研(yan)(yan)究(jiu)表明，在(zai)間(jian)歇反(fan)(fan)應過(guo)程(cheng)中，丙烷芳構化(hua)反(fan)(fan)應為(wei)自催(cui)化(hua)反(fan)(fan)應，包(bao)括初始期(qi)、誘導期(qi)以(yi)(yi)及(ji)結束期(qi)三個階段。反(fan)(fan)應過(guo)程(cheng)中生成的(de)(de)環戊烯(xi)碳(tan)正(zheng)離(li)子可(ke)作(zuo)為(wei)“烴池”物種(zhong)，極(ji)大(da)促進(jin)丙烷的(de)(de)轉(zhuan)化(hua)，從(cong)而(er)加速(su)反(fan)(fan)應的(de)(de)進(jin)行。在(zai)流動反(fan)(fan)應過(guo)程(cheng)中，通過(guo)12C/13C同位(wei)素交換(huan)的(de)(de)固體NMR實驗，進(jin)一步揭(jie)示了環戊烯(xi)碳(tan)正(zheng)離(li)子是一種(zhong)高活性的(de)(de)“烴池”物種(zhong)，可(ke)促進(jin)丙烷的(de)(de)轉(zhuan)化(hua)。
研究人員基于(yu)實驗結果構建(jian)了Ga/ZSM-5分(fen)(fen)子(zi)篩上(shang)(shang)丙(bing)(bing)(bing)烷芳(fang)(fang)(fang)構化反(fan)應機制，丙(bing)(bing)(bing)烷首(shou)先在(zai)分(fen)(fen)子(zi)篩上(shang)(shang)脫氫(qing)形成(cheng)(cheng)初始烯烴物種，該(gai)(gai)過程(cheng)反(fan)應速(su)度較慢。初始烯烴會(hui)進一步(bu)生(sheng)(sheng)成(cheng)(cheng)環戊烯碳(tan)正(zheng)離(li)子(zi)，在(zai)接下(xia)來的(de)(de)過程(cheng)中，一方(fang)面環戊烯碳(tan)正(zheng)離(li)子(zi)其自身可(ke)以(yi)轉化為(wei)芳(fang)(fang)(fang)烴產物，另(ling)一方(fang)面環戊烯碳(tan)正(zheng)離(li)子(zi)能(neng)夠通(tong)過奪取丙(bing)(bing)(bing)烷分(fen)(fen)子(zi)上(shang)(shang)的(de)(de)氫(qing)負(fu)離(li)子(zi)（hydride）而加速(su)其脫氫(qing)過程(cheng)，進而促進芳(fang)(fang)(fang)烴的(de)(de)生(sheng)(sheng)成(cheng)(cheng)。該(gai)(gai)研究工作(zuo)揭(jie)示(shi)了分(fen)(fen)子(zi)篩上(shang)(shang)丙(bing)(bing)(bing)烷芳(fang)(fang)(fang)構化機制，將為(wei)丙(bing)(bing)(bing)烷芳(fang)(fang)(fang)構化反(fan)應的(de)(de)工業化應用提供重要指導。
相關研究(jiu)成果(guo)以(yi)“Unraveling Hydrocarbon Pool Boosted Propane Aromatization on Gallium/ZSM-5 Zeolite by Solid-State Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy”為(wei)題發(fa)表在《德(de)國應用化學》上。
相(xiang)關論文信息(xi)：//onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111111
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